亀居山放光院大願寺［ききょざんほうこういんだいがんじ］は、真言宗で、開基は不明で、鎌倉時代の建仁年間（1201?1203年）に僧了海［りょうかい］により再興されたと伝えられています。 明治元年(1868)の神仏分離令までは、厳島神社のみならず、筥崎宮や宇佐八幡宮など多くの社寺の修理造営を掌っており、また大願寺の僧は、全国を托鉢［たくはつ］できる許可を持っていて、その費用に当てていました。 亀居山とは、千畳閣・五重塔がある塔の岡一帯の海に突き出たところで、空から観ると亀の姿に似ているところから名が付いたといわれています。 大願寺は、東側の塔の岡から西側の多宝塔・経の尾付近までが境内地で厳島伽藍［がらん］と呼ばれ多くの堂塔がありました。 現在の本堂は昔の僧坊で、大経堂である千畳閣が本堂になる予定でした。昔、参拝者は、大鳥居をくぐり、大願寺近くの砂浜に上陸した後、大願寺の裏にあった大風呂で身を清め、僧坊で休憩、着替えをして嚴島神社に参拝しました。嚴島神社の出口が唐破風造りで、昔は入口であったことがうかがえます。 また境内の池の中には、弁財天の使いとされる厳島龍神がお祀りしてあります。 本堂には、国の重要文化財である仏像が四体あり、その中の薬師如来坐像は、弘法大師の作と伝えられています。また、神仏分離令で千畳閣から移された、行基作と伝えられる釈迦如来坐像と阿難尊者像［あなんそんじゃぞう］・迦葉尊者像［かしょうそんじゃぞう］、五重塔から移された釈迦如来座像・文殊菩薩［もんじゅぼさつ］・普賢菩薩［ふげんぼさつ］の三尊像があります。本堂の正面手前には、賓頭盧尊者［ひんずるそんじゃ］があり、なで仏として親しまれています。 大願寺の本尊厳島弁財天は、相模国［さがみのくに］（鎌倉）の江ノ島、近江国［おうみのくに］（琵琶湖）の竹生島とともに、日本三大弁財天の一つです。厳島弁財天大祭は毎年6月17日に行われます。年に一度この大祭のときに御開帳され、一般の人も拝観することができます。神仏分離令までは、嚴島神社の御本殿にお祀りしてありましたので、一般の人が拝観する機会は無かったと思われます。 本堂軒下には、明治時代に開催されたパリ万国博覧会に出展された錦帯橋の1/25の模型が架けられています。境内の庭に伊藤博文公お手植えと伝えられる9本松があります。 また、平成18年4月に明治時代に焼失した護摩堂が140年ぶりに再建され、一丈六尺（4m）の総白檀の本尊不動明王半迦座像の開眼式［かいげんしき］が行われました。
戦国時代の天文7年（1538）尊海上人が、大内義隆の援助で、一切経［いっさいきょう］を求めて、当時李朝であった朝鮮国に渡りました。この時の日記が、大願寺所蔵の瀟湘八景［しょうしょうはっけい］屏風の裏面に記録されて、当時の朝鮮国の様子を記した貴重な資料で「尊海渡海日記」として国の重要文化財に指定されています。
江戸時代末期の慶応2年（1866）、第2次長州戦争の際、幕府方の勝海舟と長州藩の広沢真臣［さねおみ］らがここの書院で講和会談をいたしました。